第4分会场:含碳资源绿色转化

发布时间:2023年8月7日
含碳资源绿色转化
分会场召集人:王宝俊,刘岳峰
秘书: 章日光,太原理工大学,13835177823,zhangriguang@tyut.edu.cn
 
主题报告
 
刘忠文 
陕西师范大学
个人简介:刘忠文,博士、教授。现任陕西省合成气转化重点实验室主任、中国化工学会超临界流体专委会副主任委员和化学工程专委会委员、中国稀土学会催化专业委员会副主任委员,陕西师范大学学报(自然科学版)主编,《工业催化》编委会副主任委员,Journal of CO2 Utilization、Journal of Chemistry等期刊编委。长期从事C1化学化工基础及应用基础研究,主要包括选择性调控费托合成产物分布的反应工艺及催化剂设计、CO2作为弱氧化剂利用的催化剂工程及燃料电池车载制氢关键技术等。
近5年来,先后主持国家自然科学基金重点/面上/石油联合基金(培育)、陕西省自然科学基金、企业委托课题等科研项目10余项,在Nature Commun.、Ind. Eng. Chem. Res、Chem. Eng. Eng. Sci. X、J. Catal.、Appl. Catal. A & B等主流学术期刊发表SCI论文60余篇,申请中国发明专利20余件,其中授权10余件,获陕西省科学技术奖二等奖等奖励。
报告题目:合成气定向转化与二氧化碳利用的催化基础
报告摘要:人类文明的进步对自然资源的依赖程度持续增加,而化石能源作为人类赖以生存和发展的最重要一次能源和资源,近年来其消耗量正以惊人的速度增长。其中,我国一次能源结构中煤炭长期占据主导地位,呈现出“能源供需矛盾尖锐,结构不合理;能源利用效率低;一次能源消费以煤为主,化石能的大量消费造成严重的环境污染”的现状。因此,煤炭的清洁高效利用对我国实现“双碳”目标意义重大。
二氧化碳是碳的最高氧化态,十分稳定,是一种低“化学势”分子。从分子结构看,尽管CO2属非极性线性对称分子,但由于C(2.55)和O(3.44)原子的电负性相差较大,LUMO轨道主要定域于电负性较小的C原子,使C原子更易于接受电子,CO2表现出一定的氧化性。因此,将热力学稳定且动力学惰性的CO2作为弱氧化剂利用,在温室气体CO2资源化利用方面受到了广泛关注,但高效催化剂是其关键。
基于上述认识,2006年以来,本课题组就合成气制化学品及其副产CO2作为弱氧化剂利用过程工艺及催化剂进行了较为系统的研究,本报告就相关背景和高效催化剂设计等研究进展进行汇报。
 
梁长海
大连理工大学
个人简介:梁长海,大连理工大学教授、博士生导师。1994和1997年于大连理工大学先后获得工学学士和硕士学位,2000年在中国科学院大连化学物理研究所毕业,并获得物理化学博士学位,随后在大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室工作,被聘为助理研究员和副研究员。2003-2006年在波鸿鲁尔大学和苏黎世瑞士联邦理工学院从事博士后研究工作。入选教育部“新世纪优秀人才支持计划”、科技部创新人才推进计划中青年科技创新领军人才、国家万人计划科技创新领军人才、四川省首批“天府学者”特聘专家、化学工程领域中国高被引学者榜单(2014-2022);获得高等学校科学技术奖自然科学一等奖两次、辽宁省科学技术奖自然科学二等奖、第十九届中国专利优秀奖、第二十二届中国专利奖金奖;发明的非常规油品催化精馏-加氢提质工艺已在多家企业实现工业化应用;发明的高活性和稳定性的金属催化剂和两段固定床加氢工艺已成功用于工业化树脂加氢提质,填补了国内空白;研究开发的脱硝脱汞协同催化剂成功应用于燃煤锅炉的尾气处理;通过电极催化材料的创新和极板流场优化,研发设计了最大压力单体碱性电解水制氢设备及成套技术,实现了产业化。至今发表研究论文300余篇,SCI他人引用9000余次,h指数为60,授权国内外发明专利100余件。目前主要研究领域包括精细化学品多相催化合成、非常规资源高效清洁转化、催化新材料、环境催化、生物催化和电催化等。
报告题目:含氧化合物加氢转化制清洁燃料和化学品
报告摘要:含氧化合物一类重要的煤和生物质衍生物,其高效清洁高效转化可制得清洁燃料和化学品。含氧化合物加氢转化是一条重要的利用途径。本报告介绍课题组在二苯并呋喃、生物油脂、有机酸(酐)等含氧化合物的加氢反应途径以及催化剂的结构和性能的关系。二苯并呋喃可以通过催化剂的设计选择性氢解合成邻苯基苯酚,也可以完全加氢脱氧制备烷烃;生物油脂通过加氢脱氧和加氢异构制备生物柴油和航煤,也可以选择加氢得到高碳醇;有机酸(酐)通过选择加氢得到聚合物单体。
 
 
杨艳辉
南京工业大学 
个人简介:杨艳辉教授于1998,2001和2005年分别获得中国清华大学和美国耶鲁大学的学士,硕士和博士学位。研究多相催化剂在能源、环境与有机转化反应等领域的应用。主要研究方向包括基于金属及金属氧化物的多相催化材料用于选择性氧化/加氢脱氢反应、生物质和二氧化碳转化中的应用。课题组的科研工作先后得到包括新加坡教育部、科技局,环境署和自然科学基金会,中国科技部,基金委,江苏省基金委,教育厅的多项资助,发表SCI论文超过300篇,引用17000多次,H-index:66。曾任新加坡催化学会副理事长,南京工业大学化学与分子工程学院副院长,南京工业大学海外教育学院院长,南京工业大学侨联委员,闽江学院材料与化工学院院长等职务。
报告题目:金属-碳酸盐界面上几个催化反应例子
报告摘要:与传统金属-氧化物界面相比,由碳酸盐物种修饰的金属-载体界面具有明显不同的结构与性质。课题组早先发现,针对CeO2催化醇醛转化过程,相较洁净纯相表面,沉积有碳酸盐物种的表面吸附活化醛分子的CO基团能力更强,从而诱导其进一步脱羰而不是直接脱附。由此,在含碳酸盐界面上,含羰基的相关醛分子或中间体的吸附与转化过程有所不同。
(一) 针对CO2甲烷化反应,Ni-La2O2CO3和Ru-MnCO3界面显示出比金属-氧化物更优异的催化活性和稳定性。含碳酸盐界面诱导特定中间物种的生成并调控其加氢速率,例如Ru/MnCO3生成中等强度且高活性的Ru-CO*中间体,从而提升甲烷化性能。进一步掺杂Zr4+离子进入La2O2CO3,也能改变Ni/Zr-La2O2CO3上CO*中间体的反应路径与速率。同时,原位红外光谱及同位素实验证实了表面碳酸盐物种的动态交换过程。
(二) 针对水相甲醛重整产氢反应,Ag/MgCO3相较Ag/MgO具有更高的低温产氢活性。通过电子顺磁共振波谱 (EPR) 实验捕获了更高含量的O2•–、•OOH、•H等活性自由基中间体物种,验证了该反应遵循O2辅助HCHO/H2O重整制氢路径。此外,Ag/MgCO3上甲醛吸附强度和含量更高,Ag/MgCO3对H2结合以及甲醛C-H、水O-H键活化更为容易;在10-50 oC区间内,Ag/MgCO3 Ea为7.5 kJ/mol,低于Ag/MgO及其他Ag催化剂。
王爱琴
中国科学院大连化学物理研究所
个人简介:王爱琴,大连化物所首席研究员,催化基础国家重点实验室兼聘研究员,航天催化与新材料应用基础研究组组长。长期从事高分散金属催化研究,主要研究方向包括纳米催化、单原子催化、生物质转化等,担任《催化学报》编委,Sustainable Energy and Fuels顾问委员会委员,发表SCI论文300余篇。承担国家科技部重点研发计划、中科院战略科技先导专项、国家自然科学重点基金等多项课题。
报告题目:M-N-C单原子催化剂的配位环境调变和动态演化行为研究 
报告摘要:“单原子催化(single-atom catalysis)”概念自从2011年被提出以来,目前已经发展成为国际多相催化领域的研究前沿。不同于传统的纳米金属催化剂,单原子催化剂活性中心的电子和几何结构主要受其微观配位环境决定,同时其配位环境在反应过程中也可能发生结构演化。因此发展先进的实时表征技术来识别单原子活性位的配位环境和动态演化行为,对于建立正确的构效关系、从而理性设计催化剂具有重要意义。本课题组利用多种先进光谱技术以及电子显微技术,准确识别Fe-N-C单原子催化剂的多种不同Fe-Nx配位结构,发现中自旋的Fe-N5结构具有最高的催化氧化C-H键的活性。进一步通过精细控制热解温度和时间,成功调控Ru-N-C单原子催化剂的配位环境和电子结构,使其在烷烃脱氢和还原胺化等反应中表现出优异的选择性和稳定性。围绕Cu-N-C单原子催化剂在电化学ORR和NRR反应中的结构动态演化,发展了实时原位的XAS光谱表征方法,发现随着还原电位的升高,Cu-Nx的配位数逐渐降低,最终导致Cu单原子聚集为Cu纳米颗粒,而一旦撤去外加电位,Cu纳米颗粒又自发分散为Cu-N4单原子结构,表明这种动态演化的可逆性。这些结果对于更新单原子催化剂的认知、深入理解多相催化剂的复杂性具有重要意义。
 
 
定明月 
武汉大学
个人简介:定明月,武汉大学二级教授,博士生导师,国家高层次人才入选者,国家重点研发计划项目首席科学家。担任科技部“十四五”国家重点研发计划指南编制专家,碳中和感知与效能评估教育部工程研究中心副主任,武汉大学学术委员会工学部委员、武汉大学学术伦理委员会委员、中国能源学会专家委员会委员。
长期从事碳基能源小分子催化转化和二氧化碳高值化利用的基础理论研究和技术开发,主持了包括国家重点研发计划项目,国家自然科学基金联合基金重点项目、国际合作重点项目、面上项目、湖北省创新群体等20余项。以第一或通讯作者在Science等顶级期刊发表SCI论文80余篇,以第一发明人授权国家发明专利10余项,研究成果被Science,科学通报等期刊进行专题报道和亮点评述。
报告题目:低CO2排放的合成气定向转化制取高值化学品
报告摘要:费托合成技术可将煤炭、生物质等碳基资源经合成气路径催化转化为清洁燃料和高值化学品,已主导煤化工百余年。然而该过程中存在CO2副产物排放严重,费托合成产物分布过于宽泛等关键问题。如何有效降低费托合成过程中CO2副产物的选择性,提高特定烃类产品产率在能源化工领域极具挑战性。(1)发展了疏水界面调控水煤气变换(WGS)反应的新策略,创新性研制了疏水界面Fe基复合催化剂,揭示了CO2副产物抑制机理,实现了CO2高效减排;(2)阐明了Fe基催化剂中活性金属表面电子结构和几何环境的调控机制,发展了双活性中心亲密度调控的新途径,实现了合成气一步法高效制取α-烯烃、芳烃等高附加值化学品;(3)开发了FTS复合催化剂成型放大技术,建立了千吨级生物质基合成气一步法制备液体燃料集成工艺和示范装置,实现了8-9吨生物质原料制取1吨含氧液体燃料。
 
刘玥 
华东师范大学
个人简介:刘玥,研究员,本科(2008)和博士(2013)毕业于北京大学化学与分子工程学院,后在慕尼黑工业大学工作8年。2020年获国家海外人才引进计划青年项目支持,并于2021年回国入职华东师范大学。
刘玥的催化研究围绕生物质、有机固废等非石油基碳资源的高效催化转化合成化学品和能源产品展开,探索特定化学键的选择性催化活化,目标实现新型能源载体分子的绿色转化。迄今在Science、Nature Catalysis等学术期刊发表论文50余篇,获授权中国和美国发明专利4件。
报告题目:聚烯烃塑料低温酸催化转化为液体烃类
报告摘要:全球每年的塑料产量超过3.6亿吨,其中以聚乙烯和聚丙烯为主的聚烯烃塑料占到一半以上。使用后的塑料制品大部分被弃置,造成资源浪费和环境污染。若能把废弃塑料有效转化利用,能带来可观的经济、社会和环境价值。聚烯烃塑料的降解转化往往需要高温高压和贵金属催化剂,成本和能耗高昂。我们发现了一种基于酸性离子液体的催化剂,能够在低于100 oC的低温条件下将聚乙烯和聚丙烯完全降解,并偶联烷基化反应生成C4-12的液体烷烃。该催化剂体系通过烷基碳正离子这一关键中间体,将酸催化的烯烃裂解反应与烷基化反应偶联,在快速降解聚烯烃的同时,把丙烯、丁烯等降解得到的小分子烯烃中间体快速与丁烷、戊烷进行烷基化反应,得到庚烷、辛烷等液体烷烃。产物中,几乎没有甲烷、乙烷和丙烷等气体产物(<0.1%),液体烷烃中主要是C4-12的支链烷烃,可以用作高辛烷值汽油组分。
 
邀请报告
 
高敦峰 
中国科学院大连化学物理研究所
个人简介:高敦峰,2009和2015年分别于中国石油大学(华东)和大连化物所获得理学学士和博士学位。2015-2019年先后在德国波鸿鲁尔大学和马普学会弗里茨哈伯研究所从事博士后研究。入选国家高层次青年人才项目、大连化物所张大煜青年学者等。主要从事电催化反应及催化材料研究。已发表论文60余篇,累计引用7000次,代表性工作发表在Nat. Catal., Nat. Nanotechnol., J. Am. Chem. Soc. (2), Angew. Chem. Int. Ed. (3), Energy Environ. Sci.等期刊。承担中组部、科技部、基金委、中科院多项课题。担任Nano Research、eScience、物理化学学报、天津大学学报等期刊青年编委。
报告题目:微环境调控促进二氧化碳电催化还原
报告摘要:可再生能源驱动的二氧化碳(CO2)电催化还原制备燃料和化学品是实现国家双碳战略目标的一条有效路径。面向实际应用的CO2电催化还原技术需要同时获得高目标产物选择性、工业级电流密度和高能量密度。膜电极CO2电解器是当前满足上述要求的最具发展潜力的电解器件。近年来的研究工作大多通过调控催化剂结构来提高催化性能,而催化活性位附近的近表面微环境中关键物种的局部浓度和扩散等对CO2电催化还原反应同样至关重要。本报告内容基于高性能膜电极电解器,将分别从催化剂表面聚合物修饰、电解质溶液组成、反应气组成三个方面,深入探讨如何通过催化剂微环境调控提高CO2电催化还原反应的活性、选择性、稳定性及碳利用效率,实现具有实际应用前景的燃料和化学品制备。
 
罗靖洁
大连理工大学
个人简介:罗靖洁,大连理工大学化工学院副教授,博士生导师。主要研究方向包括过渡金属氧化物、负载型催化材料的研制;多相催化氧化反应、精细化学品选择加氢;催化剂的表征及构效关系研究等。大连理工大学“星海骨干”,2019年荣获辽宁省科技创新女性人才优秀奖。担任《Frontiers of Chemical Engineering》客座编辑及书评编辑、《金属功能材料》青年编委。以第一或通讯作者在学科顶级期刊Chemical Engineering Journal, Journal of Catalysis, Green Chemistry, ACS Applied Materials & Interfaces, Fuel 等刊物发表学术论文多篇。
报告题目:纳米碳载体的研制及其在精细化学品绿色合成中的应用
报告摘要:近年来,纳米碳材料(纳米碳管、纳米碳纤维、石墨烯以及纳米金刚石等)因其特殊的化学及结构性质,作为载体或直接作为催化剂在催化领域得到广泛的应用。纳米碳材料的表面缺陷及多种官能团,对反应物分子的吸附及活化具有重要意义,甚至能够作为活性中心促进反应的进行。近年来,我们提出绿色、经济且可控的臭氧功能化手段,以纳米碳管(CNT)为研究对象,在溶剂蒸气辅助的条件下,在接近常温常压条件下实现表面氧官能团的功能化。臭氧功能化可适用于常规OCNT甚至掺氮碳管的双功能化过程,也可作为载体实现包括纳米Au及FeOx颗粒的有效锚定及分散。采用寡层碳载体材料部分包裹、限域等作用,可有效分散、稳定包括纳米金材料等的金属活性中心。我们近期的研究工作表明,采用碳载体稳定贵金属及过渡金属基催化剂,在选择性氧化、加氢等生产精细化学品的重要化工过程中具有不可估量的作用。本报告内容将针对我们近年来在臭氧功能化纳米碳材料作为载体甚至催化剂、碳基纳米材料限域、分散贵金属及过渡金属、及其在催化反应过程中独特的贡献等相关方向的研究工作,进行汇总讨论。
 
孙楠楠 
中国科学院上海高等研究院 
个人简介:孙楠楠,博士,男,中科院上海高等研究院建制化中心副主任,研究员,博士生导师,中科院青年创新促进会成员,入选上海市青年拔尖人才。2011年于中科院山西煤化所获得博士学位,主要研究领域为CCUS关键技术和战略,先后承担或参与国家重点研发计划、中科院先导专项、上海市科委重大专项等项目。作为主要作者参与编写《中国碳捕集利用与封存技术发展路线图(2019版)》,为《中国CCUS技术评估报告》执行副主编。在Joule、Energy Environ. Sci.等国内外重要学术期刊上发表论文40余篇,授权国家发明专利5项。
报告题目:wFeOx/Z-T催化剂的制备及其光催化CH4氧化性能
报告摘要:温和条件下光催化CH4直接转化为高附加值化学品,可以有效应对传统间接CH4转化路线中能耗较高、碳足迹显著的问题。本工作首先通过“骨架金属竞争配位”策略向ZIF-8中引入了Fe物种获取了wFe@ZIF-8前驱体,并进一步通过高温焙烧制备了高分散的Fe物种掺杂的wFeOx/Z-T光催化材料。XRD、TGA、ICP-AES、TEM以及N2吸脱附结果表明,Fe物种以Fe氧化物团簇的形式高度分散在具有纤锌矿型结构的wFeOx/Z-T催化剂上,并未影响焙烧前ZIF-8的长程有序结构。XPS和XAS结果表明,Fe物种调控了催化剂表面的电子状态,在特定的组成下形成了FeO3的独特配位结构。其次,探究了wFeOx/Z-T系列复合光催化剂在CH4氧化反应中的催化性能,其中0.1FeOx/Z-450催化剂在室温条件下,液相产物(CH3OOH、CH3OH和HCHO)产率最高为4108 μmol·gcat-1·h-1,选择性接近100%。最后,通过GC-MS、原位EPR、自由基捕获实验以及DFT计算对0.1FeOx/Z-450光催化剂催化CH4活性增强的机理和构效关系进行了探讨。结果表明0.1FeOx/Z-450晶格中FeO3位点的存在,导致表面富电子的O通过捕获空穴形成了O-物种,该物种对CH4中的C-H键的活化具有较高活性,产生的•CH3自由基分别与•OH和•OOH结合生成CH3OH和CH3OOH,而CH3OOH不稳定也可以还原生成CH3OH,二者可进一步转化为HCHO(图1)。
图 1 (A)wFeOx/Z-450的光催化CH4氧化活性,(B)空穴自旋捕获实验,(C)光催化反应机制
Figure 1 (A) The photocatalytic performance of CH4 oxidation over wFeOx/Z-450, (B) EPR spectra for detecting h+, (C) Photocatalytic reaction pathway of 0.1FeOx/Z-450
 
任煜京 
西北工业大学
个人简介:任煜京,西北工业大学副教授;本科毕业于中国科学技术大学(2014),2020年在中国科学院大连化学物理研究所获得博士学位。任煜京副教授致力于单原子催化剂配位微环境调控及其在选择加氢/氧化反应中的催化机制解析、构效关系建立等研究。近5年在Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Natl. Sci. Rev., ACS Catal., Appl. Catal. B, Nano Res.等期刊发表文章30余篇,被引用次数2000余次,H因子25。
报告题目:硝基芳烃选择加氢反应中高效碳基单原子催化剂的设计
报告摘要:硝基芳烃选择加氢是精细化工领域重要的反应,其产物苯胺类化合物在农药、医药、染料以及特种高分子聚合物领域有着广泛的应用。在该类反应中,当反应物分子中含有其他可还原基团(例如乙烯基、醛基、卤素等),选择性还原硝基而保留其它不饱和基团,对催化剂的设计提出了挑战。传统铂族加氢催化剂(如:Pd/C、Pt/Al2O3等)没有底物选择性,通常会对所有不饱和键同时加氢,难以获得高选择性。通过引入第二组分(S、P、Pb、Sn等)毒化部分活性金属,虽然可以有效提高硝基的加氢选择性,但该策略却是以大幅牺牲加氢活性为代价的。
本工作在前期单原子催化工作基础上[1-3],发展了一种双位点单原子催化剂的合成策略。通过将Pt1单原子位点选择性锚定在Fe1-N4位点修饰的纳米金刚石(ND)表面,成功构筑了Pt1-Fe1/ND双单原子催化剂。在硝基芳烃选择加氢反应中,Pt1-Fe1/ND双单原子催化剂表现出了优异的催化活性、选择性和底物普适性(TOF:3.1 s-1;Sel. > 99%;24种底物分子)。进一步结合光谱表征、反应动力学、DFT理论计算等手段,在原子尺度下阐明了该催化剂上Pt1-Fe1双单原子位点在硝基芳烃选择加氢反应中的协同催化机制。虽然相较于Pt纳米颗粒,Pt1-Fe1双单原子位点的氢气解离能力略差,但硝基官能团可以优先地以垂直构型在Fe1位点上吸附活化,从而降低了Pt1-Fe1/ND双单原子催化剂的反应活化能,使其具有优异的催化性能[4]

Fig. 1 Chemoselective hydrogenation of nitroarenes over Pt1-Fe1/ND dual-single-atom catalyst

 

宋卫余
中国石油大学(北京)
个人简介:宋卫余,教授,博士生导师。2014年博士毕业于荷兰埃因霍芬理工大学物理化学专业。2015年3月起在中国石油大学(北京)理学院应用化学系任教,兼任Petroleum Science青年编委。结合高通量计算化学筛选与实验合成开发低碳烷烃高值转化催化剂。以通讯作者/第一作者发表论文60余篇,包括Nature Catalysis, Chem, AIChE J等。主持国家自然基金两项,科技部重点研发子课题一项,获批中国化工协会基础研究一等奖(2020年),稀土科学技术奖一等奖(2020年),中国材料研究学会科学技术奖基础研究奖二等奖(2022年),中国石油与化学工业联合会科技进步奖二等奖(2018年)。
报告题目:丙烷脱氢金属氧化物活性位电荷密度调控及光热协同过程强化
报告摘要:丙烯是重要的石油化工基础原料,丙烷直接脱氢(PDH)在满足丙烯需求增长方面具有重大潜力,当前已投产的 PDH 工艺依赖铂基、铬基催化剂,面临价格昂贵、环境污染等诸多问题,开发高性能的低价环保型氧化物 PDH 催化剂迫在眉睫。PDH 是转化率受热力学平衡限制的强吸热反应,需要在600-700 °C高温下进行,该过程中由于C-C键和C-H键断裂的差异,同时存在烃类裂解、深度脱氢等副反应,精准调控氧化物活性中心结构以降低选择性活化C-H键的能垒是实现高效PDH过程的关键。本报告基于原位谱学与多尺度计算化学技术研究了氧化物催化 PDH 反应机制,该反应以丙烷分子第一步C-H键活化为速控步且遵循异裂机理,通过构筑富电子活性中心有助于稳定裂解的H+中间体及促进丙烯脱附,从而提高丙烯收率;通过原位表征以及从头算热力学模拟阐明了反应工况下的氧化物结构演变历程,建立起氧化物催化 PDH 反应的构效关系。基于上述认识,提出基于配体调控分子筛封装氧化物特定结构活性位的可控合成策略,在此基础上进一步探索了二氧化碳氧化丙烷脱氢、光辐照外场等过程强化策略以进一步提高丙烯收率。
 
吕永琴 
北京化工大学
个人简介:吕永琴,教授,博士生导师,国家优秀青年基金获得者,担任北京市生物加工过程重点实验室副主任。研究方向:(1)二氧化碳的分离捕集和催化转化;(2)仿生抗体工程。相关研究成果发表论文70余篇,申请发明专利二十余项。获侯德榜化工科学技术奖青年奖、教育部自然科学奖二等奖、石油化工联合会技术发明奖一等奖等奖项。先后主持了国家自然科学基金(优青项目、联合基金重点项目、国际合作项目等)、国家重点研发计划课题等研究项目。担任中国生物工程学会一碳生物技术专委会委员,中国化工学会青年工作委员会委员。目前担任Frontiers of Chemical Science & Engineering青年编委、Microchimica Acta、《生物加工过程》等期刊的编委。曾任Bioresources and Bioprocessing编委和Synthetic and Systems Biotechnology的客座编辑。
报告题目:基于晶态多孔材料实现CO2分离捕集和催化转化
报告摘要:研发工业废气中CO2高效捕集和资源化利用新技术,对于保障我国经济高质量发展、助力实现全球“双碳”目标具有重要意义。针对此,本文设计合成了一系列晶态有机框架材料(MOF和COF),利用其超高孔隙率、大比表面积、可调控的孔道结构和多样化功能,成功实现了工业废气和生物气中CO2的高效分离和电催化还原。同时,可控构建了具有多级孔结构的新型MOF载体,应用于酶的固定化,利用介孔结构的限域效应显著提升了酶的稳定性和酶催化反应效率。
 
王悦 
天津大学
个人简介:王悦,天津大学化工学院英才教授,国家优秀青年科学基金获得者。紧密围绕合成气或CO2制乙二醇、乙醇等大宗含氧化合物工艺中关键的碳氧键加氢反应,从反应机理、催化剂设计、多相传递等方面开展研究工作,并拓展于催化剂工程放大与应用。承担国家重点研发计划青年科学家项目、国家自然科学基金等项目多项。在Nat. Commun.、ACS Catal.等期刊发表论文50余篇,获授权美国专利1项、中国发明专利19项。研究成果成功用于多套中试及工业装置,获中国催化新秀奖等荣誉。
报告题目:合成气制低碳醇CoFe双金属催化剂活性物种的形成与催化作用探讨
报告摘要:低碳醇,是指碳原子数≥2的醇类的统称,广泛用作替代燃料、汽油添加剂以及生产精细化学品的中间体。基于我国“贫油、少气、煤炭资源相对丰富”的能源结构特点,发展合成气直接制低碳醇(HAS)工艺,具有广阔的应用前景。铁基催化剂被广泛应用于HAS反应,但是由于CuFe双活性位点反应中易发生相分离,导致催化剂的稳定性差、低碳醇时空收率较低。本文采用Co/α-Fe2O3纳米棒为前驱体,依次经过还原和碳化过程,获得了含ε'-(CoxFe1-x)2.2C合金碳化物的催化剂。通过调控还原温度,解析了还原后催化剂中CoFe合金相的形成规律及其对后续ε'-(CoxFe1-x)2.2C生成的影响,揭示了ε'-(CoxFe1-x)2.2C作为活性位点,对提升催化剂的低碳醇时空收率的关键作用。并进一步考察了Na对合金碳化物的形成的影响,发现其引入可有效提高ε'-(CoxFe1-x)2.2C的含量,从而促进CO解离和CO插入的协同匹配。另一方面,Na助剂的添加也削弱了催化剂对H2的活化能力,从而抑制了CHO*、CHx*等中间体直接加氢形成CH3OH和CH4,且其对CO活化能力的增强也促进了C-C偶联,提高了C2+产物(HA和HC2+)的选择性。为进一步探讨CoFe合金碳化物的形成规律,采用CoxFe3-xO4尖晶石纳米颗粒作为前驱体,通过调变Co/Fe摩尔比获得了具有不同物相组成的催化剂[2]。反应后,Co1Fe2催化剂几乎完全由ε'-(CoxFe1-x)2.2C构成,而Co1Fe1.5催化剂则存在大量未被碳化的CoFe合金物种。通过催化剂物相定量分析结果和DFT计算,探讨了Co/Fe摩尔比对ε'-(CoxFe1-x)2.2C形成的影响,发现Co/Fe=1/2是形成稳定的ε'-(CoxFe1-x)2.2C的最大比例,为高效稳定的HAS催化剂设计提供了新的思路。
 
焦峰 
中国科学院大连化学物理研究所
个人简介:焦峰,中国科学院大连化学物理研究所,副研究员,硕士生导师。2013年于中国科学技术大学获学士学位,2018年于中国科学院大学获博士学位。入选大连化物所“优秀青年博士人才”,留所聘为副研究员工作至今。入选第18届国际催化大会青年科学家委员会成员。长期聚焦合成气直接转化研究:提出OXZEO双功能催化剂设计概念,解决合成气直接转化C-C偶联控制难题,入选中国科学十大进展和中国百篇最具影响力论文;揭示该过程中“高转化率-高选择性”难以兼得的“跷跷板”机理根源,创制杂原子同晶取代分子筛基双功能催化剂破解该瓶颈。以第一/通讯(含共同)在Science(2篇),Natl. Sci. Rev.,Nat. Commun.(2篇),Angew. Chem.(3篇),ACS Catal.(2篇)等发表论文13篇。申请国内外发明专利120余件,授权60余件。参与煤经合成气直接制烯烃千吨级工业中试,通过石化联合会组织的成果鉴定,入选国家“十三五”科技创新成就展,中科院40年40项标志性科技成果。主持科技部国家重点研发计划课题、国家自然科学基金面上/青年项目、中科院青促会人才项目、辽宁省自然科学基金面上项目/博士启动项目、大连市优秀青年科技人才/应用基础研究等项目。荣获中国催化新秀奖,纳米化学新锐奖,中科院院长特别奖,沈阳分院优秀青年科技人才奖,林励吾优秀青年奖等荣誉。
报告题目:破解合成气直接转化中转化率与选择性“跷跷板关系
报告摘要:合成气作为碳资源清洁高效利用的平台化合物,其催化转化意义重大。过去百年的时间里,合成气直接转化的研究主要集中在费托合成技术路线。由金属开放表面链增长反应机理决定,费托合成几乎不生成异构烃及芳烃,且产物碳数分布一般遵循Anderson-Schulz-Flory(ASF)模型分布,烃类产物选择性存在理论极限。因此C-C偶联的精准控制难,目标产物选择性低一直是该领域最大的瓶颈。此外,大量研究显示合成气直接转化的转化率与选择性存在“跷跷板关系”, 即高转化率与高选择性尚无法兼得。因此迫切需要从原理创新,发展新技术路线和催化剂体系,揭示合成气转化中C-O活化、C-C偶联及选择加氢的调控原理,解决上述科学技术瓶颈。
针对上述瓶颈与挑战,报告人长期聚焦合成气直接转化开展应用基础研究,以“理解关键科学问题-创制高效催化剂、发展新过程-探索工业放大”为研究主线,取得了系列研究进展。包括提出OXZEO催化剂设计概念,将合成气直接转化中C-O活化与C-C偶联关键步骤分离在金属氧化物与分子筛上分别进行,利用分子筛择型限域特性突破合成气制低碳烯烃以及高辛烷值汽油的选择性瓶颈,为合成气转化提供新思路;作为骨干参与煤经合成气直接制低碳烯烃千吨级全流程工业中试,通过石化联合会组织的科技成果鉴定,形成一项从基础研究到工业中试实践,具有相对完整的自主知识产权OXZEO®催化体系及工艺技术。在此基础上,团队通过系统研究揭示OXZEO过程中“高转化率-高选择性”难以兼得的机理根源在于分子筛活性中心不仅催化中间体转化生成低碳烯烃的主反应,同时催化低碳烯烃过度加氢生成低价值的烷烃或者过度聚合成大分子烯烃的副反应,因此这个共同的活性中心就像“跷跷板”的支点一样,导致转化率和选择性无法同时提高,低碳烯烃收率低。团队最近创制了包含金属锗离子同晶取代微孔分子筛(GeAPO-18)的新型OXZEO催化剂,在优化的反应条件下,保持低碳烯烃选择性大于80%(最高为83%),一氧化碳的单程转化率达到85%,实现了低碳烯烃收率达48%的国际最好水平,超过了第一代OXZEO催化剂的一倍以上。本报告拟围绕OXZEO催化合成气转化过程,重点交流和汇报团队近年来在分子筛对调控产物选择性以及破解转化率与选择性“跷跷板关系”方面取得的理解与进展。
 
常春然 
西安交通大学
个人简介:常春然,西安交通大学教授、博导,教育部青年长江学者,榆林学院化学与化工学院院长。主要从事多相理论催化研究。近年来共主持10余项国家及省部级课题,其中包括国家自然科学基金4项、国家重点研发计划子课题1项。在Nat. Catal.,Nat. Nonotechnol.,Nat. Commun.,JACS,Angew. Chem. Int. Ed.等国际权威期刊上发表SCI论文70余篇,论文他引5500余次。获陕西省自然科学一等奖1项,陕西省高校科学技术一等奖1项。目前担任陕西省煤炭标准委员会副主任委员,《Frontiers in Catalysis》副主编、《Chinese Chemical Letters》《物理化学学报》等期刊的青年编委。
报告题目:“单原子-受阻路易斯酸碱对”双活性位构筑及其催化甲烷直接转化研究
报告摘要:甲烷作为一种重要的碳基能源分子,其高效转化利用对于优化能源结构、减少环境污染具有重要意义。甲烷无氧偶联制C2烃或甲烷与二氧化碳反应制乙酸因反应路径短,碳利用效率高、投资少被认为是极具发展潜力的路线。我们的前期研究发现单原子(SA)位点与表面受阻路易斯酸碱对位点(FLP)对甲烷或二氧化碳均具有较高的催化活性1-4。但是,单一的SA或FLP活性位点难以同时活化两个反应分子以及催化表面C-C偶联,这在一定程度上制约了反应活性与选择性,因此进一步开发新型高效的催化剂是解决双分子反应瓶颈的关键。近期我们创新性地发现,可以通过在二氧化铈表面掺杂过渡金属和氧空位调控,构筑新型SA-FLP双活性位点5。所构筑的SA-FLP位点不仅能够同时活化两个分子,而且可以显著提高C-C偶联性能,提高C2化合物的选择性。在1200 K,甲基分压为0.01 bar的条件下,甲烷无氧偶联生成乙烷的TOF高达0.3 s-1,显著高于同类型催化剂的实验报道值。在573 K,2 bar的反应条件下,甲烷与二氧化碳反应生成乙酸的TOF可达2.52 x 10-3 s-1,亦比实验报道值高。该系列研究为甲烷、二氧化碳等惰性小分子活化及转化提供了新的催化剂设计思路,并有望在实际催化反应中应用。
 
涂维峰
郑州大学
个人简介:涂维峰,郑州大学教授,博士生导师。毕业于重庆大学,分别于2009、2013年获学士、博士学位;2011-2013年加拿大多伦多大学联合培养博士,2014-2016年在加拿大多伦多大学化学工程与应用化学专业从事博士后研究工作。主要从事催化反应机理研究,聚焦反应外场环境诱导活性中心的形成、演变机制及其催化作用。主持国家自然科学基金面上项目2项、青年科学基金项目1项,河南省省级科技研发计划重点项目1项、河南省自然科学基金优秀青年科学基金项目1项等。在J Am. Chem. Soc., Angew. Chemie. Int. Ed.,J. Catal.,ACS Catal.,Appl. Catal. B-Environ.等期刊上发表40余篇SCI论文,授权国家发明专利2件、实用新型专利1件,获2021河南省自然科学一等奖1项,河南省优秀研究生导师,郑州大学“青年五四奖章”。担任Catalysts期刊客座编辑、《天然气化工-C1化学与化工》期刊青年编委等。
报告题目:工业Cu/ZnO/Al2O3催化COx加氢合成甲醇原位动态解析
报告摘要:甲醇是一种重要的基础化工原料,可直接使用或进一步转化为各种化学品(如甲醛、烯烃、甲基叔丁基醚或二甲醚),并最终应用在建筑、纺织、包装、家具、油漆和涂料等不同的领域。此外,甲醇有望成为替代化石燃料的新型可再生能源载体。近年来全球甲醇的年需求量已经增长至1亿吨,因此对高效甲醇合成催化剂的研究十分具有吸引力。二氧化碳辅助的甲醇合成过程长期受工业界关注,每年消耗的二氧化碳量达到200万吨,对我国实现“双碳”战略目标具有重要的贡献;但到目前为止,该领域已经被业界持续关注数十年,然而揭示工业Cu/ZnO/Al2O3甲醇合成催化剂活性中心结构及催化反应机理仍然存在挑战性,二氧化碳对合成甲醇速率的促进机制仍存在争议。
基于自主创建的适用于工业苛刻反应条件下的Operando谱学仪器系统,在合成甲醇反应过程中发现Cu-ZnO双金属结构发生元素分离及动态重构,诱导催化剂活性中心“Cu-Zn2+位点”的生成。研究发现催化剂表面Cu-Zn2+活性位点数量依赖于反应体系的氧化学势,并随CO2/CO比或H2O/H2比呈现出“火山型”变化规律,致使合成甲醇的反应活性随CO2/CO比或H2O/H2比大幅增加至最大值再逐渐降低。该研究首次从反应气氛诱导Cu/ZnO/Al2O3催化剂活性中心形成的角度,阐明了合成气中微量CO2对工业合成甲醇速率促进作用的机制。
张光辉 
大连理工大学
个人简介:张光辉,博士,副教授,博士生导师,目前担任Journal of Energy Chemistry、低碳化学与化工 等期刊青年编委。分别于2007年、2010年在南京师范大学获学士、硕士学位;2014年毕业于武汉大学获博士学位,获得博士学位之后,先后在美国伊利诺伊理工学院/阿贡国家实验室、普渡大学任博士后研究员,并于2018年加入大连理工大学化工学院。目前研究兴趣集中在多相催化领域,利用动态、原位光谱学方法研究二氧化碳、烷烃等小分子催化转化反应中表界面活性位、反应物种和表面动态结构。
报告题目:二氧化碳加氢反应中铁钴催化剂结构演变与调控
报告摘要:原位表征新技术的发展,特别是针对表界面活性位、反应物种、表面动态结构的谱学分辨表征技术的发展,为原位跟踪催化剂动态结构演变提供了可能。我们结合多种(准)原位表征方法,探究了Fe、Co基催化剂在二氧化碳加氢制备烃类化学品中的结构演变规律,实现了碳化物活性相的定向调控。我们发现,金属Fe纳米粒子在反应气氛下经过Fe3C转变为Fe5C2,在稳态下生成Fe3O4@(Fe5C2+Fe3O4)的核壳结构。理论计算和实验研究表明,催化剂的表面组成依赖于催化反应中的“碳化-氧化”动态平衡,且催化剂表面结构和反应微环境相互依赖、相互影响。针对钴基催化剂,我们在CO2加氢反应条件下原位合成了具有优异C2+烃选择性的碳化钴(Co2C)催化剂,利用近常压-XPS光谱、原位XRD等与理论计算相结合,揭示了适量H2O对原位碳化与催化剂稳定的促进作用。
 
王晨光
中国科学院广州能源所
个人简介:王晨光,长期从事木质纤维素催化转化制备生物航油及化学品研究。建成百吨和千吨级木质纤维素航油联产化学品中试示范。主持重点研发课题、973项目课题、面上项目等十余项项目。在 Angewandte Chemie,Green Chemistry, Journal of Energy Chemistry, Fuel,Journal of Catalysis等期刊发表 等期刊发表 等期刊发表 论文百余篇,总引超过3600 次, h因子为 35 ,近五年以第一及通讯作者发表 SCI/EI 文章 50余篇,授权专利 15项。是十四五科技部重点研发计划可再生能源专指南家、生物质液体燃料方向负责人,获得技术发明一等奖一项(排名第四)。
报告题目:CO/CO2加氢制备航油组分
报告摘要:航空煤油一般是由碳数在 8-16 间的烃类成分组成,主要包含直链烷烃、支链烷烃、芳香烃和环烷烃。传统航空煤油组分主要来源于石油裂解。在目前严峻的环境危机和能源危机的国际环境下,亟需开发传统航空煤油中各组分的替代方案。借助费托反应高活性的特点,通过设计特殊结构的火龙果结构的Fe-MFI分子筛催化剂将CO高效转化为芳烃产物,其中烃类产物中芳烃的选择性达62%,超过570 h未见明显失活。设计串联催化剂体系,将铁基CO2-FTS制备的低碳烯烃作为烷基化试剂,与苯/甲苯进行烷基化反应高效制备航油段芳烃组分。该研究工作的顺利实施将为航油段芳烃组分的制备提供新的路径。